Анхелиньо начинал свою карьеру в «Луис Кальво Санс», а в 2007 году присоединился к системе «
Депортиво
»
. Когда Анхелиньо заинтересовались крупные клубы, он решил принять предложение «
Манчестер Сити
». Два сезона защитник выступал за молодёжную команду «горожан». 16 июня 2015 года Анхелиньо был арендован американским клубом «
Нью-Йорк Сити
» на оставшуюся часть
сезона
в
MLS
. В североамериканской лиге дебютировал 12 июля 2015 года в матче против «
Торонто
», выйдя на замену во втором тайме
. 1 января 2017 года отправился в аренду до конца сезона в испанскую «
Жирону
»
, но 31 января 2017 года ушёл в аренду на тот же срок в испанскую «
Мальорку
»
. В июле 2017 года был отдан в аренду нидерландскому «
НАК Бреда
» на предстоящий сезон
.
В июне 2018 года перешёл в нидерландский
ПСВ
, подписав с клубом пятилетний контракт
.
3 июля 2019 года вернулся в «Манчестер Сити», подписав с ним четырёхлетний контракт
. 31 января 2020 года отправился в аренду в немецкий «
РБ Лейпциг
» на оставшуюся часть сезона
. 8 сентября 2020 года уехал в аренду в «РБ Лейпциг» на сезон 2020/21
.
12 февраля 2021 года «РБ Лейпциг» выкупил Анхелиньо у «
Манчестер Сити
» согласно опции, подписав с ним контракт до лета 2025 года
. По сведениям прессы сумма трансфера составила 18 млн евро
.
8 августа 2022 года перешёл на правах аренды в «
Хоффенхайм
»
.