После смерти патриарха
Феофана
, в 1645 году был избран его преемником. После своего избрания он запросил ратификацию своих патриарших прав у султана
Ибрагима
и прибыл в
Иерусалим
, где был принят с большими почестями. Ему сразу же удалось добиться указа, в очередной раз закреплявшего право владения святынями Палестины за Иерусалимским патриархатом.
Прибыл в Москву в январе 1649 года за милостыней для
храма Гроба Господня
. Указал царю
Алексею Михайловичу
и патриарху Московскому
Иосифу
на несогласие в чинопоследованиях и обрядах Московской церкви с греческой
. 11 марта 1649 года возвел в сан митрополита архимандрита
Никона (Минина)
, впоследствии патриарха. В этом же году посетил
Троице-Сергиев монастырь
. В сопровождении
Арсения Суханова
выехал из Москвы 10 июня 1649 года и в августе того же года прибыл в
Яссы
.
В течение нескольких лет жил в
Валахии
, не желая возвращаться в Иерусалим, доколе на
Константинопольском престоле
оставался
, с которым враждовал
. В
Тырговиште
в 1650 году, вкупе с другими греческими иерархами, принимал участие в прениях о вере и обрядах с Сухановым, осудил сожжение
афонскими
монахами книг московской печати
. По сведениям, полученным Сухановым по прибытии в Константинополь в мае 1651 года, Паисий был причастен к организации убийства патриарха Парфения
(убит
янычарами
16 мая 1651 года).
Чтения в Императорском обществе истории и древностей Российских при Московском университете. Повремённое издание. Кн. 2. М. Изд. Тип. Т. Рис. Ред. А. Н. Попов. 1879 г. Знатные богомольцы в Сергиевой Лавре с Востока, после преставления Преподобного Сергия до XVIII столетия. стр. 75.