Interested Article - Пьюрекс-процесс

Пьюрекс-процесс , пурекс-проце́сс (от англ. P lutonium- U ranium R ecovery by Ex traction , PUREX , «регенерация урана и плутония посредством экстракции»; в отечественной литературе обычно водно-экстракционная или экстракционно-сорбционная технология на основе трибутилфосфата ) — технологический процесс переработки отработавшего ядерного топлива .

История

Пьюрекс-процесс был открыт химиками и Ларнедом Брауном Аспри в Металлургической лаборатории Чикагского университета в рамках Манхэттенского проекта . Их начальником в это время был Гленн Сиборг ; заявка на патент «Процесс извлечения плутония посредством растворителя» ( англ. Solvent Extraction Process for Plutonium ) была подана в 1974 году , трибутилфосфат там упоминается как основной реагент, который выполняет основную часть химической реакции .

Растворение в азотной кислоте

После растворения ТВЭЛов в азотной кислоте исходный раствор, в зависимости от глубины выгорания топлива , содержит 250—300 г/л U , до 3 г/л Pu и до 100 мг/л Np . Исходный раствор фильтруют и направляют на стадию подготовки к экстракции .

Экстракция

Подготовка

На этой стадии из раствора отдувают молекулярный йод (I ₂ ), а Pu переводят, в основном, в состояние Pu ⁺⁴ для обеспечения нормального разделения элементов в процессе экстракции.

Первый экстракционный цикл

В течение первой экстракции (30 % раствор ТБФ в керосине ) в органическую фазу извлекаются U, Pu, Np, актиниды Am , Cm и ряд осколочных элементов ( РЗЭ , Ru , Zr , Nb и др.). Для повышения коэффициента очистки урана и плутония от примесей органическую фазу промывают растворами азотной кислоты и нитрата аммония : при этом U и Pu остаются в органической фазе, а значительная часть осколочных элементов переходит в рафинат.

Реэкстракция

В процессе реэкстракции происходит разделение U и Pu. Аппарат для разделения состоит из двух зон: зоны разделения и зоны отмывания плутония от захваченного урана. В качестве восстановителя при реэкстракции используют соли железа(II) или урана(IV). Полученный реэкстракт Pu ⁺³ содержит значительное количество урана. Отмывка реэкстракта проводится во второй зоне аппарата потоком свежего экстрагента (расход его составляет до 20 % от общего объёма органической фазы). В результате остаточная концентрация U в плутониевом реэкстракте обычно не превышает 10-20 мг/л.

Второй экстракционный цикл

Задачей второго (а в некоторых схемах и третьего) цикла экстракции является дальнейшая очистка U от продуктов деления и от остаточного плутония (до 10 мг Pu на 1 кг U). Режим второго цикла экстракции — промывки — реэкстракции плутония аналогичен режиму первого цикла. В ходе реэкстракции U дополнительно очищается от осколочных элементов, Np, и следов плутония. В зависимости от конкретной схемы переработки возможна реэкстракция сначала урана, а потом осколочных элементов, и наоборот. Раствор нитрата уранила после второго цикла экстракции, содержащий 80 г/л урана, направляют на упаривание и денитрацию с целью последующего получения диоксида урана .

Аффинаж

После отделения плутония от основной массы урана в первом цикле экстракции, дальнейшая очистка его осуществляется на стадии аффинажа . В результате получают его концентрированный раствор (до 100 г/л), из которого в дальнейшем получают чистый диоксид плутония .

Общие сведения

Нептуний при данных схемах переработки концентрируется в двух потоках (с ураном и плутонием) и в дальнейшем отделяется на стадии аффинажа.

Средние значения коэффициентов очистки урана, плутония и нептуния
Операции	Ru + Rh	Zr + Nb	РЗЭ	Cs	Коэфф. очистки по суммарной γ-активности
U	9⋅10 ⁷	6,5⋅10 ⁶	2⋅10 ⁸	5⋅10 ⁸	7,5⋅10 ⁷
Pu	10 ⁸	6,2⋅10 ⁶	10 ¹⁰	5⋅10 ¹⁰	10 ⁸
Np	-	-	-	-	10 ⁹

При глубине выгорания топлива до 30 МВт·сут/кг и сроках охлаждения 2—3 года, активность исходного водного раствора, поступающего на первый цикл экстракции, составляет 100—250 Ки /л. За один цикл экстракции органическая фаза получает дозу облучения порядка 10 ³ Гр , при этом в ней появляется заметное количество продуктов радиолиза (до 150 мг/л и др.). Чтобы эффективность экстракционной переработки не ухудшалась, органическую фазу промывают раствором щёлочи или соды (20 % раствор Na ₂ CO ₃ ).

Примечания

(неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.
(неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.
(неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.
(неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.
Anderson, Herbert H. and Asprey, Larned B. & Asprey, Larned B., "Solvent extraction process for plutonium", , issued 1960-02-09
P. Gary Eller, Bob Penneman, Bob Ryan. (неопр.) . The Actinide Research Quarterly 13—17. Los Alamos National Laboratory (2005). 1 февраля 2014 года.

Ссылки

[1] (неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.

[2] (неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.

[3] (неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.

[4] (неопр.) . Дата обращения: 25 декабря 2022. 25 декабря 2022 года.

[5] Anderson, Herbert H. and Asprey, Larned B. & Asprey, Larned B., "Solvent extraction process for plutonium", , issued 1960-02-09

[6] P. Gary Eller, Bob Penneman, Bob Ryan. (неопр.) . The Actinide Research Quarterly 13—17. Los Alamos National Laboratory (2005). 1 февраля 2014 года.